光能易獲取、能量充足，是公認(rèn)的未來人類最安全、最綠色、和最理想的替代能源之一。天然光合作用可以直接利用光能固定空氣中的CO2合成有機(jī)物，但光合作用的效率較低（通常低于1%）。近年來發(fā)展的半導(dǎo)體材料-微生物人工雜合體系，同時(shí)結(jié)合了高效捕獲光能的半導(dǎo)體材料和高特異性催化的微生物細(xì)胞，已經(jīng)成功實(shí)現(xiàn)：（1）使不能利用光能的微生物能利用光能（從不能到能）；（2）提高天然光合作用效率（從低效到高效）。但目前，材料吸收光能產(chǎn)生的電子，僅有小部分被微生物細(xì)胞利用，因此雜合體系光能到化學(xué)能的轉(zhuǎn)化，還遠(yuǎn)未發(fā)揮其潛在優(yōu)勢(shì)，其根本原因是材料-微生物界面能量和物質(zhì)傳遞和轉(zhuǎn)化機(jī)制不清、效率低。
北京時(shí)間12月23日，南方科技大學(xué)機(jī)械與能源工程系陳熹翰課題組與中國科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院合成所材料合成生物學(xué)研究中心高翔課題組在ACS Energy Letters合作發(fā)表題為 “Ultrafast electron transfer in Au–Cyanobacteria Hybrid for Solar to Chemical Production” 的文章。該工作構(gòu)建了金納米顆粒-藍(lán)細(xì)菌雜合體，將光能驅(qū)動(dòng)CO2合成化學(xué)品的效率提高14%。通過瞬態(tài)吸收光譜直接觀察到金納米顆粒（Au）吸收光能產(chǎn)生的電子，可以直接被藍(lán)細(xì)菌細(xì)胞快速吸收。為解析電子在材料-微生物界面?zhèn)鬟f機(jī)制提供基礎(chǔ)。南方科技大學(xué)博士生胡秋實(shí)、深圳先進(jìn)技術(shù)研究院研究助理胡海濤、博士后崔蕾為文章的共同第一作者。南方科技大學(xué)陳熹翰副教授和深圳先進(jìn)技術(shù)研究院高翔副研究員為文章共同通訊作者。
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文章鏈接：https://doi.org/10.1021/acsenergylett.2c02707
作者首先在藍(lán)細(xì)菌中構(gòu)建了甘油的合成通路，該途徑以卡爾文循環(huán)（CBB）中間代謝物磷酸二羥丙酮（DHAP）為底物，消耗一分子的還原力合成甘油，該工程菌命名為XG608。在光照條件下，成功將CO2固定并轉(zhuǎn)化為甘油。在此基礎(chǔ)上，作者向培養(yǎng)體系中添加金納米顆粒，利用共培養(yǎng)構(gòu)建了金納米顆粒-藍(lán)細(xì)菌的雜合體，通過吸收光譜分析，觀察到雜合體中同時(shí)具有金納米顆粒和藍(lán)細(xì)菌的特征吸收峰。此外，金納米顆粒在525 nm附近吸收較強(qiáng)，與藍(lán)細(xì)菌的吸收光譜性能互補(bǔ)，可以潛在提高雜合體的光能捕獲效率。通過測(cè)試，在光照的條件下，與純藍(lán)細(xì)菌體系相比，雜合體生物量增長了10%，甘油產(chǎn)量增長了14.6%。進(jìn)一步通過掃描透射電子顯微鏡 (STEM) 結(jié)合能譜(EDS) 分析，發(fā)現(xiàn)金納米顆粒分布在藍(lán)細(xì)菌細(xì)胞內(nèi)，有利于材料光生電子向微生物細(xì)胞的傳遞。
圖 1. 金納米顆粒-藍(lán)細(xì)菌雜合體提高光能驅(qū)動(dòng)CO2固定合成甘油的效率。
隨后作者對(duì)雜合體展開了原位瞬態(tài)光譜學(xué)分析（TA），當(dāng)金納米顆粒與工程菌XG608結(jié)合時(shí)，在2 ps內(nèi)觀察到更快的動(dòng)力學(xué)衰減，而在4 ps后動(dòng)力學(xué)衰減變慢，表明金納米顆粒吸收光能產(chǎn)生的電子可以快速的被工程菌吸收。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)加入光系統(tǒng)II抑制劑DCMU后，這種衰減特征消失（光系統(tǒng)II功能缺失突變體中也觀察到相同結(jié)果）。有意思的是，金納米顆粒電荷轉(zhuǎn)移似乎只在活細(xì)胞中可行，黑暗條件，金納米顆粒TA動(dòng)力學(xué)特征不變，電荷轉(zhuǎn)移過程停止。作者推測(cè)，只有活細(xì)胞才能作為電子受體來接收光激發(fā)的電子。
圖 2. 金納米顆粒-藍(lán)細(xì)菌雜合體原位瞬態(tài)吸收光譜分析。
基于以上的研究，作者提出光激發(fā)金納米顆粒提供了額外電子被光合電子傳遞鏈上潛在電子受體接收，進(jìn)入光合電子傳遞鏈，提高光能利用效率，進(jìn)而提高光能驅(qū)動(dòng)CO2固定合成化學(xué)品的效率。
圖3.金納米顆粒-藍(lán)細(xì)菌雜合體界面電子傳遞。
該研究得到了科技部合成生物學(xué)重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國自然重點(diǎn)項(xiàng)目和面上項(xiàng)目、深圳市基礎(chǔ)研究專項(xiàng)重點(diǎn)項(xiàng)目和深圳合成生物學(xué)創(chuàng)新研究院的經(jīng)費(fèi)支持。
PI與課題組簡介：
高翔，副研究員，博士生導(dǎo)師，獲批中科院人才引進(jìn)計(jì)劃青年項(xiàng)目。團(tuán)隊(duì)研究領(lǐng)域?yàn)椴牧虾铣缮飳W(xué)，實(shí)驗(yàn)室主要方向：設(shè)計(jì)和構(gòu)建材料-微生物人工雜合體，以材料“武裝”細(xì)菌，構(gòu)建人工“光細(xì)胞”，研究其構(gòu)筑原理，提高光能驅(qū)動(dòng)空氣中CO2固定合成化學(xué)品的效率。近年來以第一作者和通訊作者（含共同）在Nature Chemistry、Energy & Environmental Science、Science Advances、Metabolic Engineering 等發(fā)表多篇文章，“谷歌學(xué)術(shù)”引用超過1000次。主持國自然面上項(xiàng)目、深圳市重點(diǎn)項(xiàng)目、參與國自然重點(diǎn)項(xiàng)目和合成生物學(xué)重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等。長期招收相關(guān)方向的博士后和聯(lián)合培養(yǎng)的博士生，歡迎聯(lián)系：gaoxiang@siat.ac.cn。
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